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論文

高レベル濃縮廃液の乾固過程におけるルテニウムの放出特性

田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12

高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120$$sim$$300$$^{circ}$$Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140$$^{circ}$$Cに極大、約240$$^{circ}$$Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。

報告書

脱窒細菌のアルカリ性及び還元環境下での耐性に関する実験的研究

嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-009, 35 Pages, 2000/07

JNC-TN8430-2000-009.pdf:0.88MB

TRU廃棄物の処分方法として、地層処分施設へ埋設する方法が検討されている。使用済核燃料の再処理埋設より発生するTRU廃棄物である低レベルプロセス濃縮廃液の固化体には、多量の硝酸塩が含まれている。硝酸塩は微生物の脱窒作用により、最終的に窒素まで還元される可能性がある。このため、嫌気条件での微生物による硝酸塩の脱窒にともなって発生する窒素が人工バリアの破壊や人工バリア中の汚染水の押し出しといった物理的な影響を与える可能性があることが指摘されている。したがって、脱窒能を有する微生物(以下、脱窒細菌と記す)が処分システムに与える影響は重要であると考えられる。本研究では、高アルカリ、還元性となる処分環境に対する脱窒細菌の耐性を調査することを目的として、脱窒細菌としてPseudomonas denitrificansを使用し、pH及びEhが脱窒細菌の活性に与える影響を把握するための実験的研究を実施した。その結果、pHが脱窒細菌の活性に与える影響については、本研究で使用した脱窒細菌では、pHが中性より高くなるにつれて低下し、pH=9.5以上では定量下限値以下となることが示された。Ehが脱窒細菌の活性に与える影響については、把握することはできなかったが、試験条件が還元環境に制御されていれば、脱窒細菌は活性を持つことが明らかとなった。いずれにしても、pHが12.5程度の高アルカリとなる処分環境条件においては、本研究で使用した脱窒細菌の活性はEhにかかわらず、中性領域での活性と比較すると小さくなると考えられた。

報告書

微生物によるアスファルト劣化に関する実験的研究

嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 林 孔華*; 川上 泰*

JNC TN8430 2000-003, 33 Pages, 2000/04

JNC-TN8430-2000-003.pdf:1.3MB

TRU廃棄物には硝酸塩を含む低レベル濃縮廃液を固化したアスファルト固化体が含まれる。現在、これらのTRU廃棄物の処分方法として、セメント系材料の使用を想定した地層処分施設への埋設が検討されている。TRU廃棄物の処分研究においては、処分システムの安全性に影響を与える様々な要因の検討が進められている。この安全性に影響を与える要因の一つとして、これまでに、地下深部に存在する、あるいは処分施設建設時に持ち込まれる微生物によるアスファルトの劣化が挙げられている。本研究では、微生物によるアスファルト劣化に関する知見を得るために、中性領域で好気条件または嫌気条件において活性を有する微生物によるアスファルト劣化試験を実施し、アスファルトの重量減少に基づいてアスファルトの劣化量を測定した。また、好気条件では、上記の微生物を使用し、試験溶液のpHを高アルカリとして、セメント系材料の使用を想定した試験を実施した。それらの結果から微生物のアスファルト劣化速度を算出し、微生物によるアスファルト劣化が、想定される処分環境条件において生じるか否かを調査した。その結果、上記の微生物のうち、最もアスファルトを劣化しうる微生物を使用した場合においても、低酸素状態で高アルカリになると想定される処分環境でのアスファルト劣化速度は微生物に最適な環境におけるアスファルト劣化速度の1/300以下となるとの試算結果を得た。

報告書

低レベル放射性廃棄物の水熱固化に関する研究

福本 雅弘; 飯島 和毅; 牧野 鉄也; 林 晋一郎; 宮本 陽一; 中西 芳雄

PNC TN8410 96-055, 147 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-96-055.pdf:4.96MB

再処理施設から発生する低レベル放射性廃棄物を対象に、模擬廃棄物を用いた水熱固化試験を平成3年度から7年度にかけて実施した。本研究は、低レベル放射性廃棄物を減容性に優れ、所定の強度を有した安定な固化体とするために、固化母材を加えないか出来る限り少なくした水熱固化法の適用可能性を評価することを目的とする。試験は、 1)「廃シリカゲル」への適用を考えた、100mm$$phi$$の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法によるシリカゲルの固化試験、 2)「低レベル濃縮廃液核種去スラッジ」への適用を考えた、100mm$$phi$$及び30mm$$phi$$の固化体作製用水熱固化装置を用いた水熱ホットプレス法による模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの固化試験及び低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの主要成分である酸化鉄(Fe2O3)及びヨウ化銀(AgI)を対象にHIP装置を用いた水熱HIP法にようる固化試験、 3)「廃ヨウ素フィルター」への適用を考えた、30mm$$phi$$の固化体作製用装置を用いた水熱ホットプレス法にようるAgX、AgZ、AgSの固化試験等を行った。 1)シリカゲルの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、添加剤としてBa(OH)2が有効であり、減容係数は1.32、一軸圧縮強度は105kg/cm2であった。 2)模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの水熱ホットプレス法による固化試験の結果、可溶性成分(NaNO3、NaNO2)のほとんどを絞り出し水側に分離でき、ヨウ化銀の絞り出し水への移行割合は0.2wt%未満であった。模擬低レベル濃縮廃液核種除去スラッジの減容係数は3.3、一軸圧縮強度は1014kg/cm2であった。また、酸化鉄及びヨウ化銀の水熱HIP法による固化試験の結果、酸化鉄の場合減容係数は5.2(固化体のかさ密度は3.7$$times$$10$$^{3}$$kg/m3)、ヨウ化銀の場合減容係数は1.4(固化体のかさ密度は4.9$$times$$10^3kg/m3)であった。 3)AgX、AgZ、AgSは、水のみ添加で水熱ホットプレス法により固化体を得られた。減容係数はそれぞれ3.08、1.78、2.03、一軸圧縮強度はそれぞれ944kg/cm2、208kg/cm2、533kg/cm2が得られた。AgXは水熱ホットプレス固化によって非晶質化した。

報告書

CMPOを用いた溶媒抽出における第三相の生成挙動(2)

駒 義和; 根本 慎一; 小沢 正基; 富樫 昭夫; 石井 太郎*

PNC TN8410 93-046, 46 Pages, 1993/03

PNC-TN8410-93-046.pdf:0.99MB

高レベル放射性廃液から超ウラン元素を回収するための方法として、TRUEX法が研究・開発されている。この方法では、硝酸溶液中からIII価のアクチニドを抽出できるoctyl(phenyl)-N、N-diisobutylcarbamoyl methylphosphine oxide(CMPO)を抽出剤としてTBPやn-dodecaneと混合して使用する。この混合溶媒は、TBP-n-dodecaneの混合溶媒に比べ、低濃度の金属の装荷で第三相を生成するという性質を有している。この第三相の生成と消滅の挙動について、前報告では基本的な性質を把握した。本報告では、重および軽有機相の組成の温度依存性、U抽出時の抽出挙動、濃縮高レベル廃液への適用性、および希釈剤の影響について検討した。結果として、以下の事項が明らかとなった。硝酸を抽出した溶媒の組成分析から、分相した有機相の組成に影響する因子として、非抽出化学種の濃度の他に温度も挙げられることが分かった。U抽出時には、ある濃度以上のUを抽出した溶媒は第三相ではなく黄色の沈澱物を生成する現象が観察され、析出の限界濃度はその系でほぼ一定であり、かつ温度に対する依存性が大きくないことが分かった。この沈澱物はガラス管の内壁に付着するなど、抽出操作に悪影響を及ぼすため、その生成を避けなければならない。模擬廃液を用いた試験では、溶媒のTBP濃度と温度条件を適切に設定することにより、廃液を希釈せずに処理できる可能性があることが分かった。操作条件の決定に際しては、実廃液を用いて希釈率や温度条件を詳細に検討する必要があるが、濃縮廃液に適用するための条件としては、溶媒のTBP濃度として1.4M、操作温度として40度Cが典型的な数値として挙げられる。希釈剤の与える影響に関して、全炭素数が12の炭化水素をn-dodecaneと比較した結果、炭素鎖長と分枝数が第三相の生成濃度に影響する。

報告書

湿式核種分離技術研究-平成3年度成果概要及び今後の計画

駒 義和; 野村 和則; 根本 慎一; 小沢 正基; 久野 祐輔

PNC TN8410 92-172, 112 Pages, 1992/06

PNC-TN8410-92-172.pdf:3.23MB

高レベル廃液からTRU核種を分離する技術の成立性についての見通しを得ることを目的として、平成2年度より再処理技術開発部では東海再処理工場の支援を得て、基礎的な研究に着手している。分離法としては、数種の湿式群分離法の中から米国アルゴンヌ国立研究所で開発された"TRUEX"法を候補として一次選定した。TRUEX法は、"CMPO"/SUP*2とTBPの混合溶媒を抽出剤とする方法で、仏国フォンテネオローズ研究所で開発中の"DIAMIDE"/SUP*3法と共に現在最も注目を集めている方法である。今年度(平成3年度)は前年度に見出された課題解決のために、基礎試験及び改良型フローシートによるホット連続試験を実施した。また各大学、メーカーの協力を得て、新抽出剤の合成研究や溶媒劣化、洗浄に関する試験と幅広い観点からの研究に取り組んできた。さらに、前述のDIAMIDEを抽出剤として同種の研究を実施しているフランスCEAとの国際協力も進め、専門家会議においてお互いの成果について議論し、人的交流を含めた協力の進め方等の検討も行ってきた。

報告書

低レベル放射性濃縮廃液中の129I測定法の確立ーアスファルト固化処理施設・工程試料の測定法ー

近藤 利幸; 宮内 賢二; 木村 之彦*; 大箕 英明*

PNC TN8410 92-018, 30 Pages, 1991/11

PNC-TN8410-92-018.pdf:0.75MB

原子力発電に伴い生成する放射性ヨウ素溶液を正確に定量する方法としては、存在するヨウ素を還元剤で一度ヨウ素イオンに原子価調整する方法が一部で知られていた。しかし、再処理施設等で検討したデータ、レポート等の文献がない状況であったが、アスファルト固化処理施設での低レベル放射性濃縮液処理の過程で揮発するヨウ素を正確に定量する方法の検討を実施した。アスファルト固化処理施設の廃液中に存在する放射性ヨウ素は129Iのみであり、その存在形態は、ほとんどがヨウ素イオンであると考えられていた。しかし、最近ヨウ素イオンの他に相当量のヨウ素酸イオンが含まれていることが判った。そのため、従来行われていたヨウ素イオンに着目した分析法では、全放射性ヨウ素(129I)を評価するには十分ではなく、ヨウ素酸イオンも含めた分析法を確立する必要性が生じた。本報は、特に廃液中のヨウ素酸イオンをヨウ素イオンに還元した後、酸化してヨウ素(I2)として四塩化炭素に抽出し回収することを目的として分析法を検討したものである。その結果は、次の通りである。アスファルト固化処理施設の廃液中の全ヨウ素量の約90%を回収することができ、分析変動率(1$$sigma$$)が$$pm$$10%以内で分析可能であり低レベル放射性濃縮廃液中の129I量の把握において有効な分析方法である。

論文

Density enhancement of polyethylene solidified wastes; Thickening with sodium sulfate anhydride

戸沢 誠一*; 森山 昇; 土尻 滋; 塩田 善孝*

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(5), p.410 - 418, 1982/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.89(Nuclear Science & Technology)

原子力発電所から発生する低中レベル放射性廃棄物の処理・処分のため、当所ではポリエチレン固化法を開発したが、フィルタースラッジや使用済イオン交換樹脂をポリエチレンで固化したものは、比重が1程度でセメント固化体の海洋投棄の基準の1.2に達しない。上記固化体の比重を1.2以上とするために、増重材としてBWRの濃縮廃液の主成分である硫酸ナトリウムを固化体に添加し、比重を1.2以上にした固化体の物性試験を行った。無水硫酸ナトリウムを固化体の比重が1.2以上になるように、36~38w/o混合したときの固化体の一軸圧縮強度は190~270Kg/cm$$^{2}$$であった。また、イオン交換水中に約400日浸漬した結果では、粉末イオン交換樹脂とフィルタースラッジの場合、体積・重量共10%以内の変化にとどまった。さらに固化体からのイオン交換水中におけるナトリウムの浸出は、2$$^{circ}$$Cにおいて拡散係数で10$$^{-}$$$$^{6}$$~10$$^{-}$$$$^{5}$$cm$$^{2}$$/dayであり、ナトリウムの浸出量は極微量であった。

論文

Incorporation of an evaporator concentrate in polyethylene for a BWR

森山 昇; 土尻 滋; 松鶴 秀夫

Nucl.Chem.Waste Manage., 3, p.23 - 28, 1982/00

本報は、BWR蒸発缶濃縮廃液に対するポリエチレン固化法の適応性について検討したものである。本実験では,この廃棄物の主成分である硫酸ナトリウムを、実験室規模の回分型固化装置でポリエチレン固化し、得られた固化体の均質性、密度、機械的特性、耐水性、浸出性および減容性を調べた。ポリエチレン固化法では、硫酸ナトリウムを混入率70wt.%まで均質に固化できるが、耐浸出性および耐水性から、混入率は50wt.%が適当である。混入率50%wt.%の固化体は、密度が1.28g/cm$$^{3}$$、圧縮破壊強度が213kg/cm$$^{2}$$であり、また粘り強い機械的性質を有する。この固化体のナトリウムの浸出に関する拡散係数は10$$^{-}$$$$^{7}$$~10$$^{-}$$$$^{6}$$cm$$^{2}$$/dayである。ポリエチレン固化体は、水中において体積膨張、分離および崩壊現象を生じない。また、減容効果が大きく、セメント固化する場合に比べて、固化体の発生量は1/5になる。

報告書

アスファルト固化体の浸出性の改善; 沸騰水型原子炉で発生する蒸発缶濃縮廃液のアスファルト固化体の浸出性

松鶴 秀夫; 土尻 滋; 森山 昇

JAERI-M 8864, 13 Pages, 1980/05

JAERI-M-8864.pdf:0.56MB

BWRで生ずる濃縮廃液のアスファルト固化体の浸出性を改善するため、濃縮廃液に塩化カルシウムを添加して個化する方法を検討した。その結果、得られた固化体はほとんど膨潤が認められず、また、$$^{1}$$$$^{3}$$$$^{7}$$Csと$$^{6}$$$$^{0}$$Coの浸出比は100日間でそれぞれ5$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$および1$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$となり、塩化カルシウムを添加しない固化体の場合に比べて、極めて低い値を示した。さらに表面を5mm厚のアスファルトで被覆した固化体では、浸出液にはほとんど放射能が検出されなかった。

口頭

再処理施設の蒸発乾固事故でのRuの気相への移行速度式の提案

吉田 一雄; 田代 信介; 天野 祐希; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

no journal, , 

再処理施設の高レベル濃縮廃液蒸発乾固事故における放射性物質の移行挙動に係る基礎的データを取得することを目的に模擬廃液を用いた沸騰に伴う蒸発乾固実験を実施した。実験では、事故時の周辺公衆へのリスクを評価する上で重要な放射性物質であるRuの気相への移行量に係るデータを取得した。本報では、実験で取得したデータを基に、廃液の温度、硝酸モル分率および硝酸活量をパラメータとするRuの気相への移行速度式を提案する。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,1; 模擬廃棄物の合成と評価

谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.

no journal, , 

原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,7; 模擬二次廃棄物を含有したCAC固化体及びCAP固化体の浸出試験

Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

福島汚染水処理二次廃棄物を含有したカルシウムアルミネートセメント(CAC)およびそのリン酸セメント(CAP)を高温条件で作製し低含水化させ、その標準浸出試験を実施した。低含水化がCACの浸出挙動に及ぼす影響は少なかったのに対し、CAPにおいては低含水化によりその浸出挙動に有意な変化がみられた。リン酸は特に高温低含水化においてSrを含むアルカリ土類元素の保持に有効であることが示唆された。

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